乏燃料又稱(chēng)輻照核燃料。在反應(yīng)堆內(nèi)燒過(guò)的核燃料。核燃料在堆內(nèi)經(jīng)中子轟擊發(fā)生核反應(yīng),經(jīng)一定時(shí)間從堆內(nèi)卸出。它含有大量未用完的可增殖材料238U或232Th,未燒完的和新生成的易裂變材料239Pu、235U或233U以及核燃料在輻照過(guò)程中產(chǎn)生的镎、镅、鋦等超鈾元素,另外還有裂變?cè)?0Sr、137Cs、99Tc等。經(jīng)過(guò)冷卻后把有用核素提取出來(lái)或把乏燃料直接貯存。
乏燃料溶解
乏燃料后處理首端過(guò)程中一個(gè)步驟。目前廣泛應(yīng)用的固體核燃料一般是制成元件的形式(外面是包殼,里面是燃料芯)。包殼有鋁包殼、不銹鋼包殼、鋯或鋯合金包殼等;燃料芯的材料有鈾燃料(金屬鈾,二氧化鈾,鈾合金,陶瓷體)、钚燃料、釷燃料等不同類(lèi)型。對(duì)于不同的燃料芯,以及考慮到采用的化學(xué)分離過(guò)程中的特殊要求,所用的溶解方法也不相同。 切斷后的元件和去殼后的的核燃料芯體一般用硝酸溶解,燒結(jié)的二氧化钚、釷和二氧化釷在硝酸中溶解緩慢,可以加入氟離子作催化劑,以便加快溶解過(guò)程,即使如此,氧化釷在硝酸中的溶解仍是緩慢的。對(duì)鈾—鋁合金元件可用硝酸溶解,但需以硝酸汞催化劑使鋁溶解加快,亦可用氫氧化鈉—硝酸鈉溶液將鋁溶去,再用硝酸的溶解鈾。
國(guó)外概況:乏燃料溶解包括兩個(gè)部分:一是去殼;二是溶芯。對(duì)于生產(chǎn)堆元件國(guó)外均采用化學(xué)去殼法。對(duì)于鋁合金殼均采用堿溶解的方法。
其基本原理如下:鋁是一種兩性金屬,它既溶于酸,又能深于堿,而鈾則不溶于堿。因此元件的鋁包殼通??捎脷溲趸c溶解。鋁殼與氫氧化鈉發(fā)生如下反應(yīng):2Al+2NaOH+2H2O→2NaAlO2+3H1↑
氫氣與空氣混合,在濃度為4—75%(體積)的范圍內(nèi),達(dá)到燃點(diǎn)時(shí)可引***炸。為了保證過(guò)程的安全,需盡量減少反應(yīng)產(chǎn)生的氫氣量。在氫氧化鈉溶液中加入適量的硝酸鈾,可將上述反應(yīng)生成的氫氣抑制在最小值。其近似的總反應(yīng)為:Al+0.85NaOH+1.05NaNo3→NaAl2+0.9NaNo2+0.15NH3↑+0.2H2O
習(xí)慣上稱(chēng)氫氧化鈉與硝酸鈉的混合液為混合堿。它與鋁殼反應(yīng)生成的氨氣與空氣混合,在濃度為15.7—27.4%(體積)的范圍內(nèi)也有爆炸的危險(xiǎn),但爆炸限比氫氣窄得多,因而較易控制。所以用堿深解鋁殼時(shí)都加入硝酸鈉。
其溶解過(guò)程如下:先在溶解器內(nèi)加一定量的潤(rùn)濕水(上一批元件去殼后的漂洗水),再加入元件和濃混合堿,通入稀釋空氣和攪拌空氣,通過(guò)溶解器夾套用蒸汽加熱升溫至沸點(diǎn)。鋁殼完全溶解所需的時(shí)間是通過(guò)實(shí)驗(yàn)確定的。溶殼完畢后,向溶解器夾套通入冷卻水,待降至50℃后,將偏鋁酸鈉廢液從溶解器中轉(zhuǎn)出,并送至廢水處理和貯存廠房。然后用去離子水漂洗鈾芯,漂洗水抽出后留作下批元件去殼時(shí)的稀釋水(即潤(rùn)濕水)。
處理技術(shù)
乏燃料后處理技術(shù),就是用中國(guó)自己制造的設(shè)備和技術(shù),把已經(jīng)使用3%-4%的鈾廢料(乏燃料),以化學(xué)方法將鈾和钚從裂變產(chǎn)物中分離出來(lái),稱(chēng)為乏燃料再溶解和后處理技術(shù)。回收的鈾和钚可在核電廠混合氧化物燃料中再循環(huán)使用,以生產(chǎn)更多能量,從而使鈾資源得到更充分利用并減少濃縮需求。后處理也通過(guò)減少高放廢物的體積和去除钚有助于廢物的最終處置, 乏燃料后處理技術(shù),是高放射性條件下的高技術(shù),其意義是世界上核電站的核燃料處理與保存本身就是一個(gè)十份困難的事情,有了這一技術(shù),不僅能充分利用核燃料的功能,提高核燃料利用能力,為人類(lèi)造福,更重要的是為減小了體積,降低了放射性,為保存核廢物創(chuàng)造了條件,對(duì)環(huán)境也是一個(gè)大貢獻(xiàn)。
2010年12月21日,中國(guó)第一座動(dòng)力堆乏燃料后處理中間試驗(yàn)工廠——中核四〇四中試工程熱調(diào)試取得成功。熱調(diào)試的成功,實(shí)現(xiàn)了核燃料閉式循環(huán)的目標(biāo),有力地推動(dòng)了核燃料產(chǎn)業(yè)及核電的快速發(fā)展,為中國(guó)先進(jìn)后處理工程技術(shù)的開(kāi)發(fā)提供了重要的研究實(shí)驗(yàn)平臺(tái),標(biāo)志著中國(guó)已掌握了動(dòng)力堆乏燃料后處理技術(shù)。
注意事項(xiàng)
在后處理工藝流程中,乏燃料溶解是首端部分,也是關(guān)鍵的一個(gè)步驟,它對(duì)整個(gè)后處理工藝有著很大的影響。特別是對(duì)動(dòng)力堆元件的處理,由于燃料的燃耗高,不溶物增加,因此溶解不完全,就會(huì)對(duì)下續(xù)流程起著不良的作用。另外,在元件切割中,處理不當(dāng)就可能發(fā)生鋯屑燃燒的事件,在溶解過(guò)程中可能發(fā)生臨界事故等問(wèn)題。首端處理也是后處理流程中技術(shù)難度最大的部分。它要求設(shè)備高度自動(dòng)化和可靠性。因此,切斷一溶解的技術(shù)國(guó)外出只有少數(shù)的幾個(gè)國(guó)家,如美、俄、法才能。許多國(guó)家是靠進(jìn)口才解決問(wèn)題的,如印度、日本等。
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